富锂锰基材料因其超过900 Wh/Kg的高能量密度被视为下一代最有应用前景的正极材料之一。然而，充放电过程中的电压滞后会导致材料的能量转化效率降低、发生能量损失，从而阻碍了其商业化进程。在之前的报道中，关于电压滞后机理的研究主要是围绕O氧化还原反应和TM迁移展开，其内在联系仍然存在较多疑问。基于此，本文从微观结构和电子结构出发，深入探究了富锂锰基材料的电压滞后机理，为制备高性能正极材料提供了新思路。该成果在四川大学化学工程学院和温州大学碳中和研究院平台的支持下，团队联合温州大学肖遥教授团队在国际顶级期刊Advanced Materials上发表，题为“Formulating local environment of oxygen mitigates voltage hysteresis in Li-rich materials”，第一作者是张梦珂。
该论文以不同充放电状态下的电子结构为出发点，提出富锂锰基材料的电压滞后与低电压下氧离子的反应活性密切相关，与是否发生层间TM迁移无关。同时基于组分设计，通过改变TM/Li原子排列形式调控了氧的局域环境，成功抑制了充放电过程中的电压滞后并实现了能量转化效率的大幅提升。基于电化学测试、同步辐射X射线吸收图谱（XAS）、球差校正扫描透射电子显微镜（AC-STEM）与电子能量损失谱（EELS）以及DFT计算，作者指出氧离子在低放电电压（< 3.6 V）下的反应活性是电压滞后的根源，阐明了材料微观结构与电压滞后之间的构效关系，提出了一种制备高性能正极材料的有效手段。